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El domingo 10 de agosto de 2014, hizo su debut oficial y se alzó con la Community Shield ante el Manchester City de Manuel Pellegrini, jugando los primeros 45 minutos, con la 17 en la espalda, participando de la jugada del segundo gol, tras darle un pase a Yaya Sanogo, este dejó solo a Aaron Ramsey para que marcase el 2-0 parcial, salió en el entretiempo por Alex Oxlade-Chamberlain. El 16 de agosto, debuta por Premier League, en la primera fecha ante Crystal Palace, jugando de titular todo el partido, asistió a Koscielny para que marcará el 1-1 parcial, finalmente los gunners se impusieron por 2-1 con Sánchez como una de las figuras, El 27 de agosto, Alexis logra su primer gol con el Arsenal FC en un encuentro válido por la eliminación directa de la UEFA Champions League 2014-15 ante el Besiktas J. K. de Turquía. Su primer partido como titular -jugando 74 minutos- se produce un día más tarde de su debut, cuando Arsenal cae por la cuenta mínima ante Mónaco por la Emirates Cup.
Seis días después, tendría su primera titularidad con el equipo en una victoria 2:1 de local contra el Football Club de Nantes. 2′ respectivamente. Unos días más tarde anotaría, el 4 de noviembre un gol frente al RSC Anderlecht Belga, luego de ejecutar un tiro libre, que rebotaría en la barrera y agarrarla en una volea, el 26 de noviembre anotó el 2-0 final en el triunfo sobre Borussia Dortmund que le dio la clasificación a octavos de final de la Champions League. El 9 de abril por los cuartos de final vuelta de la UEFA Champions League 2013/14, el Barcelona venía de igualar 1-1 contra Atlético Madrid en el Camp Nou, por lo que la vuelta en el Vicente Calderón debía empatar a 1 para seguir con vida en el torneo europeo, los cules cayeron por 1-0 y se despidieron del torneo, Alexis ingresó al minuto 60′ por Cesc Fábregas, después el 16 de abril se jugaba la final Copa del Rey 2013/14, el Barcelona debía enfrentarse a su eterno rival el Real Madrid, derrota por 2-1 y el elenco de Gerardo Martino seguía sumando críticas entorno al nivel de juego del equipo, Alexis ingresó al minuto 89′ por Marc Bartra, jugando tan solo 5 minutos.
En febrero de 2016, Sánchez y compañía debían enfrentarse a Barcelona por los octavos de final del máximo torneo continental, en la ida en Inglaterra los cañoneros cayeron por 2-0 y en la vuelta en el Camp Nou, cayeron nuevamente esta vez por 3-1, 5-1 global que los dejó fuera de la Champions, este último partido marcó el regreso de Alexis a los pastos catalanes. Posteriormente, participó por la selección Sub-17 en el Campeonato Sudamericano de Maracaibo, jugando el primer partido contra Colombia el cual su selección ganaría 1-0 con gol de Cristián Abarca. El 17 de mayo de 2014, durante el último partido de la liga BBVA 2013/14, Barcelona jugaba ante el Atlético de Madrid, si ganaba era campeón, pero si los Colcheneros le empataban o ganaban se llevaban el trofeo para Madrid, Sánchez marcó el 1-0 parcial al minuto 33, pero después Diego Godín empataría el marcador al 49′ y le daría el título a los de Simeone, lo que impidió que el Barcelona se coronara campeón. El 3 de diciembre, anotaría el gol del triunfo ante el Southampton FC por la Premier League 2014-15 al minuto 87′, el 26 de diciembre, Arsenal derrota por 2-1 a Queens Park Rangers de Vargas e Isla por el Boxing Day Inglés, en aquel partido el chileno perdió un penal, más bien lo atajó Robert Green tras adicionarle el lado al chileno, pero después se reconpondria y anotaría el 1-0 parcial de cabeza.